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题 目 高性能流化床生物膜反应器中生物膜和生物质特性 学 院 专 业 班 级 学 生 学 号 指导教师

土木建筑学院 给水排水工程 给水1001 张 迎 201006223 张守彬

二〇一四年三月一日

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高性能流化床生物膜反应器中生物膜和生物质特性

摘 要 两个实验室规模的流化床生物膜反应器(FBBRs)被用来研究特别高的盐浓度的废水(1000 mgN/L)的反硝化的生物质浓度和高性能FBBR生物膜特性。在FBBR预测生物质浓度的其他工作者的相关报道被用来检查和本研究实验结果比较的有效性，并推荐适用相关性最好的一组。也研究了表面速度和氮负荷率，这两个主要操作参数对FBBR中生物质浓度的的影响。阻力系数和从文献中的扩展索引的相关性，连同这项研究产生的生物膜干密度的相关性，通过和其他报道的相关性相比，发现产生FBBR生物质浓度的最佳预测。在所有应用的氮负荷量(即6,8,12和16 kgN/m3bed d)下，FBBR的平均生物质浓度随表面速度在45m/h-65m/h的范围内增加而降低。

关键词 生物膜特性；污泥浓度；反硝化作用；流化床；脱氮除磷

1 引言

流化床生物膜反应器(FBBR)用于处理工业污水和市政污水已知超过20年(Rabah,2003)。实验室和现场小规模研究的结果一致说明流化床的技术优势超过大多数其他悬浮和附着生长的生物系统。通常，FBBR的效率可高达活性污泥系统的10倍，它通常占据约10%的搅拌罐反应器所需空间的相似容量(Rabah,2003)。这是由于与活性污泥系统相比，在FBBRs中能够维持高生物质浓度，40000mg/L比3000mg/L(Shieh et al.,1981)。此外,与悬浮生长过程不同,由于生物质在流化床介质的附着，在FBBR过程没有必要进行一些特殊措施(例如，沉积和生物质再循环)来保留培养生物质(Cattaneo et al.,2003)。

FBBR超过其他悬浮和附着生长处理系统的一个主要优点实际上是源于它能够保留反应器的高生物质浓度的能力；因此，在不同操作条件下的反应器中的生物质浓度的精确预测成为一个重要的设计和操作参数(Mulcahy and Shieh,1987)。对于一个给定的操作条件下FBBRs的生物质浓度的预测，主要依赖于反应器内的流体力学，生物膜特性和载体介质特征。一个关联FBBRs生物质浓度和这些因素的数学表达式是由Sheih等人(1981年)基于质量平衡原理创造的，如下：

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dXXf(1)1(m)3， （1）

dp其中X是每单位体积FBBR的生物质浓度(M/L3)，Xf是生物膜干密度(M/L3)，ε是流化床孔隙率，dm是载体介质直径(L)，dp为生物颗粒直径(L)。在这个相关性中，流体力学是由床孔隙率表示，而生物膜特性由生物膜干密度和生物粒子直径表示。载体材料的效果是由介质直径表示。

许多实验和理论的相关性已经被提出来预测床孔隙度，并定义生物膜干密度和生物膜厚度之间的关系。Richardson and Zaki(1954)联系床的孔隙率与表面速度和颗粒终端沉降速度的相关性通常用于估计床孔隙率：

VsVt1/n， （2）

其中Vs 是表面速度(L/T)，Vt 是生物粒子终端沉降速度(L/T)，n为膨胀指数。终端速度被定义为

4gdp(pw)Vt3Cdw1/2， （3）

其中g是重力加速度(L2/T)，ρp为生物颗粒的密度(M/L3)，ρw是水的密度(M/L3)，Cd为阻力系数。已被发展了许多数学表达式，如阻力系数（表1）和扩展率（表2）。

表1. 报道的方程为FBBRs中生物粒子的阻力系数与雷诺兹数的关系（Grady et al.，1999）

表2. 报道的方程为FBBRs的膨胀指数

Ga=伽利略数

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不幸的是，这些相关性导致在相同的操作条件下，不同的床孔隙率的预测，并且当应用公式(1)时会导致FBBR中的生物质浓度预测的相当大的差异。另一方面，一些研究人员提出了许多与生物膜干密度和生物膜厚度相关的实验（表3）。这些关系的预测的巨大差异是显而易见的。因此，生物质浓度的预测将会有很大的不同。

表3. 报道的方程为FBBRs中生物膜厚度（Lf）和生物膜干密度（Xf）之间的关系

本文所描述的工作的目的是研究被用于异常高的废液(1000mgN/L)的反硝化的高性能FBBR中的生物质浓度和生物膜特性。高盐废水通常是由工业产生的，如玻璃纸，石油化工，炸药，肥料，果胶和许多金属加工产业(Chen and Chen，2000；Glass and Silverstein，1999)。这项研究的主要目标是：

1.为了测试所提出的床孔隙率的预测的公式和估计用于反硝化的高性能FBBR中生物膜干密度与生物膜厚度的相关性的公式的有效性。

2.基于该实验的结果提出一组合适的用于预测FBBRs的生物质浓度的Cd，n和Xf的相互关系。

3.为了确定Vs和氮负荷率对FBBR的生物质浓度的影响。

4.为了估计生物质浓度，生物膜厚度和床孔隙率沿FBBR的高度的变化。

2 材料和方法

2.1 实验室规模的流化床反应器

该实验装置主要包括两个相同的上升气流柱并用于本研究。流化床柱的安装示意图如图1所示。每一列包括一个具有76mm内径的2m长的有机玻璃管。柱的下端填充了一层厚100mm的直径为4mm的砂砾，以便在流化床上获得均匀的流体流动，并且避免介质的回流。反应器中装有2公斤均匀砂作为0.30m沉淀深度的生物膜载体。砂的平均直径为0.84mm，比重为2.65，孔隙率为0.42，比表面积为

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4200m2/m3。蠕动管泵将合成废水从一个200L的密封塑料容器通过穿孔法兰，泵送到反应器的底部。 2.2 合成废水

合成废水通过使用去离子水还有其他化学品制备。其中加入浓度为1000mg NO3--N/L钾溶液作为氮源。加入浓度为3000mg CH3OH/L甲醇作为碳源。分别添加每升0.85mg FeSO4·7H2O,0.25mg Na2MoO4·2H2O,0.157mg MnSO4·7H2O和33mg NaHCO3作为细菌生长必不可少的微量元素成分。加入浓度分别为20mg/L和0.55mg/L的亚硫酸钠和氯化钴，以降低氧的浓度低于0.5mg/L，确保反应器在厌氧条件下。加入一价和二价磷酸钾作为缓冲系统。这两个反应器从内布拉斯加州林肯市特里萨街污水处理厂的活性污泥罐缺氧区接种种菌。

图1. FBBR示意图

2.3 操作条件

通过使用一个连接蠕动管泵的pH自动控制装置，自动抽出38%的盐酸溶液加入到循环罐，使反应器的pH值维持在7.5±0.1。该实验在室温(23±2℃)下运行。三种表面速度被应用于研究Vs对FBBR中的生物质浓度的影响。第一流化床(R1)使用45m/h和65m/h的表面速度,第二流化床(R2)使用55m/h的表面速度。在每个表观速度下一共有四种氮负荷率(6,8,12和16 kgN/m3d)适用于研究氮负荷率对FBBR中生物质浓度的影响。该反应器床在反应器底部砾石层以上达到1.40m的4周的操作目标高度。通过每日从该层的取样口排出多余的生物颗粒使床的高度维持在1.40m。排出的生物颗粒在一个快速搅拌器中剧烈搅拌，将生物膜从砂颗粒中分离出来，干净的沙子被回送到反应器中。 2.4 分析方法

为避免生物膜脱落，使用一个其他地方描述过的特别设计的取样器(Rabah,2003)从FBBR反应器的不同位置收集泥浆样品（即生物膜包覆颗粒+水）。这些样

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本进行检测生物膜厚度，生物膜干密度，床的孔隙率，生物质浓度和每单位体积反应器的的挥发性悬浮固体。根据下面的步骤，使用Schreyer and Coughlin(1999)的方法测定生物膜干密度(Xf)和生物膜厚度(Lf)。已知体积的泥浆样品被轻柔地水洗以除去悬浮固体并过滤。湿性生物颗粒被过滤器仔细的去除到陶瓷盘并称出其湿重。之后，它在105℃的烘箱中干燥24小时，然后在干燥器中冷却并称重。干燥后的样品在550℃的炉中燃烧30分钟，然后在干燥器中冷却并称重。生物量的干重(mb)也称为挥发性固体，经计算作为干燥样品点火前后测量的重量差。砂重量(ms)是点火之后剩余的固定固体的重量。固定固体点火后剩下的灰渣重量被忽略了（相对于砂的重量）。计算生物量的湿重(mw)作为湿重（即生物颗粒样品干燥前的重量）和砂重(ms)之间的差。

测定mb,mw和ms后，使用以下的公式来估计平均生物膜厚度(Schreyer and Coughlin, 1999)：

41m(ro3rs3)(w)， （4） 3npbw其中

npms， （5） svsρs为砂比重(2.65g/cm3)，vs是计算一个平均直径0.84mm假定为球形几何的干净沙子颗粒的体积，np为样品中砂颗粒的数量，ρb为生物膜湿密度取为1.03g/cm3(Zha-ng and Bishop,1994b)。假定单个颗粒的生物膜形成一个外半径ro与内半径r（等s于均匀干净的沙子颗粒的半径）均匀的球形壳。计算生物膜的平均厚度(Lf)作为ro和rs的差。并使用一个配备千分尺的高分辨率显微镜测量生物膜厚度来再次检查从Schreyer and Coughlin (1999)的方法所获得的结果。（注：比较两种测量结果时，相对误差总是低于10%。）

生物膜干密度（Xf）通过由生物质干燥的挥发性固体重(mb)除以样品中总的生物膜体积估计，如下所示：

Xfmb， （6）

npVbiofilm其中Vbiofilm是单个生物粒子上生物膜的体积（固体+水分含量）,计算方法为生物粒子的体积和干净的沙子颗粒的体积之间的差值，如下所示：

4Vbiofilm(ro3rs3)。 （7）

3已知体积的泥浆样品是从FBBR取出来的，为了测量FBBR的每单位体积的生物质浓度。将样品过滤，并在105℃的烘箱中干燥24小时，在干燥器中冷却并

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称重。然后将干燥后的样品在550℃的炉中燃烧30分钟，在干燥器中冷却并称重。生物量的干重(mb)（即挥发性固体）是干燥样品点火前后的重量差。每单位体积的浓度是由mb除以样品体积估算的。该FBBRs的床孔隙率是由重量分析法测定。已知体积的流化状态下的泥浆样本是用别处（Rabah,2003）描述过的一个专门设计的采样器在FBBR的不同位置采集的。每个样本（水和生物颗粒）进行称重，然后在25mm的玻璃过滤器中真空过滤。测定保留在过滤器上的固体的重量。样品中水的重量计算为泥浆样品的重量与保留在过滤器上的固体的重量之间的差值。利用该水的重量和比重为1.0的水来估算该水的体积。然后通过水的体积除以泥浆样品的体积估算床的孔隙率。根据方法2540D,E(APHA,1998)，按照水和废水检测的标准方法检测挥发性悬浮固体(VSS)。

3 结果与讨论

3.1 预测FBBR的床孔隙率

通过使用在表1和表2中所示的对于Cd和n提出的公式的所有可能的组合来估算床孔隙率，并运用公式(2)和(3)将床孔隙率作为生物膜厚度的函数。这些对于表面速度为55m/h的估计的结果在带有实验数据的图2中以图形方式表示出来。从该图中可以看出，使用不同呈现的公式，床的孔隙率的预测结果之间有很大的变化。通过比较实验数据，床孔隙率的最佳预测是通过使用Mulcahy and Shieh(1987)中的Cd的相关性和Mulcahy and LaMotta(1978)中的n的相关性(即组合b+e)得到的。使用该组合预测的孔隙度与实验值相比,平均百分比的相对误差(APRE)至少是(1%)；

100N(experimental)i(predicted)iAPRE， Ni1()experimentali

图2. 床孔隙率的实验结果与表1和表2(Vs=55m/h)所示的Cd和n的相关性不同组合的预测结果的比较。

N=测量的次数。这个观察结果也适用于45m/h和65m/h的表面速度。然而也有另外两个Cd和n的组合可以得到近似的预测。第一个是使用Cd和Mulcahy and Shieh

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(1987)中的n相关性（即组合a+e；APRE=2%）。第二个组合是使用Hermanowicz and Ganczarczyk(1983)中Cd的相关性和Mulcahy and LaMotta(1978)中n的相关性（即组合b+g；APRE=2.5%）。使用Chang et al.(1991)中Cd的相关性和Richard-son and Zaki(1954)中n的相关性可以得到最高的APRE(37%)。 3.2 生物膜干密度和生物膜厚度的相关性

生物膜干密度和表3中所述的生物膜厚度之间的相关性连同这项研究以及Ni-euwstad(1984)和Eramo et al.(1994)的工作的实验数据在图3中以图形方式表示。据观察，Mulcahy and LaMotta(1978b)和Boaventura and Rodrigues(1988)低估了生物膜干密度与实验数据中生物膜厚度范围(130-500μm)的相关性（分别是，APRE=38%和31%）。Hermanowicz and Cheng(1990)的相关性与本研究生物膜厚度在170-220μm(APRE=10％)的范围的实验结果表现出了良好的匹配性，但它低估了在生物膜厚度低于和高于这个范围(APRE=44%)的生物膜干密度。Co-elhoso et al.(1992)的相关性与本研究生物膜厚度在300-500μm(APRE=11%)的范围的实验数据表现出良好的匹配性，但它高估了在生物膜厚度低于300μm(APRE=32%)的生物膜干密度。Nieuwstad(1984)和Eramo et al.(1994)的工作数据均与本研究（分别为，APRE=11%和13%）的实验结果明显一致。使用本研究的结果，生物膜干密度和生物膜厚度之间产生的回归相关性表示如下：

Xf0.44Lf0.26

(R20.7848),for(130mLf500m)。 （8）

这种相关性是由Nieuwstad (1984)和Eramo et al.(1994)的结果以及Coelhoso et al.(1992)的部分结果（即Lf在300-500μm范围内）支持的。生物质干密度的变化归因于物理条件和FBBR中生物特性的变化。其中最有影响的物理条件是生物膜上的高机械应力往往会增加其密度(Rittmann and McCarty,2001)。此外，作用于生物膜的较高的剪切应力（由于较高Vs）会导致更高的生物质分离速率和更薄的生物膜，并因此导致更致密的生物膜(Rittmann and McCarty,2001)。其他因素，例如生物膜的年龄和可能是生物膜干密度变化重要来源的矿化作用。

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图3. 作为生物膜厚度的函数，生物膜干密度的实验结果与文献报道的结果的比较。

3.3 预测每单位体积FBBR的生物质浓度

如上面所讨论的，式(1)用于预测FBBRs中生物质浓度并有适当的相关性来估算床孔隙率和生物质干密度。由于Mulcahy and Shieh(1987)中Cd的相关性和Mu-lcahy and LaMotta(1978)中n的相关性产生了床孔隙率的最佳预测，他们被用来预测生物质浓度。本研究提出的式(4)用来估算生物膜干密度。表4显示预测的生物质浓度与在55m/h的表面速度下的实验结果的比较。

表4. 生物质浓度的预测值与实测值之间的比较(Vs=55m/h)

据观察，该预测充分接近实验结果。在表面速度分别为45m/h,55m/h和65m/h时，生物质浓度的预测值和实验值的APRE分别为4.6%,4.9%和5.8%。

根据式(1)，影响生物质浓度预测的主要参数是Lf，Xf和ε。为了显示这些参数的变化对生物质浓度的预测的影响，采用了灵敏度分析。各参数的值是在其原始估算值±25%的范围内变化（同时保持其它两个参数恒定），并使用公式(1)估算预测的生物质浓度的相应变化。根据此分析，当ε，Xf和Lf分别在其原始估算值的±25%的范围内变化时，生物质浓度在其原始预测值的±40%，±20%和±5%的范围内变化的。如上所述，ε对生物质预测的影响最大，其次是Xf，而Lf的影响最小。因此，在使用ε和Xf预测FBBRs中生物质浓度之前，估算它们的时候应当注意。

3.4 表面速度和氮负荷率对FBBR中生物质浓度的影响

表面速度对FBBR中平均生物质浓度的影响通过图4表示。据观察，在所有应用氮负荷率（即6,8,12和16 kgN/m3bed d）下，每单位体积FBBR的平均生物质浓

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度随表面速度的增加而降低。例如，在6kgN/m3bed d的氮负荷率下，当Vs从45m/h升至65m/h时，平均生物质浓度从33g VSS/Lbed降低到21g VSS/Lbed。由于Vs的增加导致平均生物质浓度的下降归因于两个主要因素。当Vs增加时，床的孔隙率增加，导致每单位体积的FBBR中生物颗粒的浓度较低从而导致较低的生物质浓度。此外，当Vs增加时，作用在生物膜上的剪切应力增加。这导致了更高的生物质分离速率和更薄的生物膜，并从而导致更低的生物质浓度。氮负荷率对FBBR中生物质浓度的影响在图5中示出。据观察，FBBR中平均生物质浓度通常随氮负荷率的上升而下降，其中达到一定负荷率后，作为氮负荷率的函数，生物质浓度的变化变得微不足道了。例如，在55m/h的Vs时，当氮负荷率分别从6kgN/m3bed d增加到8kgN/m3bed d时，平均生物质浓度从25g VSS/Lbed下降至23g VSS/Lbed。然后，当负荷率从8kgN/m3bed d增加到16kgN/m3bed d时，平均生物质浓度达到一个23g VSS/Lbed的近似恒定值。同一模式下观察表面速度为45m/h和65m/h，然而在45m/h的Vs下，在比其他两个表面速度都高的负荷率(12kgN/m3bed d)时，平均生物质浓度的变化速率开始降低。当由于大量液体中底物浓度的增加造成生物膜厚度的增加，导致氮负荷率的增加时，生物质浓度下降。当生物膜的厚度增加时，FBBR的孔隙率增加，从而每单位体积流化床的平均生物质浓度降低。

图4. 不同的氮负荷率下，表面速度对FBBR中生物质浓度的影响。

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图5. 不同的表面速度下，氮负荷率对FBBR中生物质浓度的影响。

3.5 FBBR中生物质浓度，生物膜厚度和床孔隙率的分布

图6-图8分别显示了FBBR中生物质浓度，生物膜厚度和床孔隙率的典型分布。如图6所示，在反应器的底部观察到最高的生物质浓度，并且它向顶部逐渐减小。这是由于床的孔隙率沿反应器从底部到顶部的增加导致每单位体积FBBR中越来越少的生物颗粒，并从而造成越来越低的生物质浓度。图7示出FBBR中生物膜厚度的典型分布。据观察，生物膜厚度从反应器的底部到顶部增加表明FBBR中介质的分层。分层是由于反应器中生物颗粒的密度的变化所导致。假设砂粒大小相等，生物膜较薄的生物颗粒比那些生物膜较厚的颗粒更致密，所以它们占据了反应器的底部，而较轻的生物颗粒占据了较上的部分。正如Zhang and Bis-hop(1994)所报告的，生物膜密度随生物膜所在的深度而变化，因为顶端层的生物膜是更多孔的。顶端层的密度通常是其他层的5-10倍，并且顶端层的孔隙率在84%-93%的范围内，而在底层的孔隙率在58%-67%的范围内(Zhang and Bishop,1994)。图8显示了FBBR中床孔隙率的典型分布。据观察，床的孔隙率从反应器的底部到顶部变大。孔隙率是生物颗粒密度和表面速度的函数。由于表面速度是FBBR的常量，所以控制孔隙率的主要因素是生物颗粒密度。在这种情况下，床的孔隙率与生物颗粒密度成反比。反应器的下方部分有致密的生物颗粒，因此有较低的床孔隙率。

图6. 不同的表面速度下FBBR中典型的生物质浓度分布。

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图7. 不同的表面速度下FBBR中典型的生物膜厚度分布。

图8. 不同的表面速度下FBBR中典型的床孔隙率分布。

4 结论

两个实验室规模的流化床反应器被用来研究用于非常高浓度的废液(1000 mgN/L)反硝化的高性能FBBR中生物质浓度和生物膜特性。在本研究中获得的结果的基础上，得出以下结论：

1.发现Mulcahy and Shieh(1987)的阻力系数(Cd)的相关性连同Mulcahy and Shieh(1987)的膨胀系数(n)的相关性产生FBBR床孔隙率的最佳预测(ε)。

2.生物膜干密度和生物膜厚度之间的相关性是从本研究的结果产生的。由M-ulcahy and LaMotta(1978b)和Boaventura and Rodrigues(1988)提出的生物膜干密度的相关性未能预测实验数据中整个生物膜厚度范围(130-500μm)的生物膜干密度。Hermanowicz and Cheng(1990)的相关性仅在170-200μm的生物膜厚度范围有很好的预测。

3.为了预测床孔隙率，一个准确的生物质浓度的预测通过使用Mulcahy and Shieh(1987)和Mulcahy and LaMotta(1978)的相关性来和本研究发现的生物膜干密度的相关性产生了。

4.在所有应用的氮负荷率(即6,8,12和16 kgN/m3bed d)中，每单位体积FBBR的平均生物质浓度随表面速度的增加而降低。

5.生物质浓度随氮负荷率的增加而降低，其中达到一定负荷率后，作为氮负荷率的函数，生物质浓度的的变化变得微不足道了。

6.在反应器的底部观察到最高的生物质浓度，并且它向顶部逐渐减小。生物膜厚度从反应器的底部到顶部逐渐增加，表明FBBR中介质的分层。床的孔隙率从反应器的底部到顶部变大。

致谢及免责声明

根据编号R-82834101-1的合作协议，本文报告的研究部分由内布拉斯加州林

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肯大学土木工程系支持，部分由美国环境保护署支持。本文所表达的意见或观点均是代表作者个人的，不要视为美国环境保护署的意见或观点。

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